1、 毕业 论文 外文资料翻译 题 目 合 成 -Mo2C 薄膜 学 院 化学化工学院 专 业 材料化学 班 级 材化 0802 学 生 胡芳 学 号 20080201016 指导教师 薄其兵 二一 二 年 三 月 十七 日 Chem. Mater. 2011, 22, 44024413 合成 -Mo2C 薄膜 Colin A. Wolden*, Anna Pickerell, Trupti Gawai, Sterling Parks, Jesse Hensley, and J. Douglas Way Department of Chemical Engineering, Colorado Sc
2、hool of Mines, Golden, Colorado 80401, United States National Renewable Energy Laboratory, 1617 Cole Boulevard, Golden, Colorado 80401, United States ACS Appl. Mater. Interfaces, 2011, 3 (2), pp 517521 DOI: 10.1021/am101095h Publication Date (Web): January 20, 2011 Copyright 2011 American Chemical S
3、ociety 摘 要 使用两步合成工艺制备 化学计量比 的 -Mo2C 薄膜 。 MoF6 在 氢气，氧气 的氛围下 采用 等离子体增强 气象化学法首先生成密集氧化钼薄膜 。审查的沉积速率和质量方面的工作参数的依赖。氧化膜厚度 是 100-500 纳米， 在 H2 和 CH4 气氛中，采用程序升温反应 后 生 成钼硬质合金。 用 X-射线衍射 线测得 ， 在 20的甲烷和氢气的混条件下，当加热到 700C 的 氧化钼将 完全转变成 -Mo2C 相 。渗碳后生成 基本硅衬底的薄膜。 用 X 射线光电子能谱检测 薄膜无杂质， Mo 此时是 一个单一的氧化状态。 用 显微镜观察发现， 沉积的氧化膜
4、是没有什么特征的 ，而碳化物的薄膜 是 一个复杂的纳米结构。 关键词 ： 薄膜 ；硬质合金 ；氧化物 ；等离子体增强化学气相沉积的催化剂 ； 1 介绍 碳化钼是一种 在各种领域有很多潜在应用的多用途材料。碳化钼具有类似于铂族金属的催化性能 ，利用 这种催化性能 ， 并在过去几十年中广泛用于 氨合成，合成各种烃 ，水煤气 纸杯 ，制氢，酒精合成。 1-7制作 薄膜 过程中，过渡金属碳化物的高硬度和热稳定性 使他们 合成 的耐磨材料。 8-9最近的研究都集中 在 碳化钼的光电特性范围 内的 应用，包括镜子， 10渗透膜 ， 11互 连， 12和电子场发 射 13我们 目的 是 用价格低廉的材料替代
5、铂族金属来表面 氢分离。这种材料 合成的 薄膜将有利于催化剂性能的基础研究。 许多技术已被用于 沉积 碳化钼薄膜，包括化学气相沉积（ CVD）， 8 14，物理气相沉积（ PVD）， 9， 11和电化学沉积 。 15Mo-C 是相当复杂的， 它有 众多的稳定和亚稳化合物和晶相。 14 16，相纯度的控制一直是 个难题 ， CVD 和 PVD 两种方法 的制备中，薄膜通常包含混合 富含碳的 产物 ， 它是 一个复杂的依赖具体操作条件 选测的过程 。 8， 11， 14与 此相反，它的催化应用 制备 所需的 粉末状 -Mo2C 相 。 1-4， 后来 Boudart 和他的同事 1 2开发出一种方
6、法， 加入 H2 稀释的碳氢化合物并采用 程序升温反应或 TPR 的混合物 转换成高表面积 Mo2C 密集的氧化钼粉 。 MoO3 转变为 Mo2C 方法 涉及 MoO3 的晶格中的氧碳替代，在反应过程中有 Mo 原子的微小位移。因为 Mo2C 的摩尔体积比 MoO3 的摩尔体积小，微孔 状 的氧化物转换成碳化物。在适当条件下的氧化钼被转换成 Mo2C 过程中 没有形成金属钼作为反应中间体。金属烧结，避免使用这种方法， 在物催化剂 催化剂条件下 ， 它可以准备 具有很高的表面积（ 50-90 平方米 /克）。 Rebrov et al.5采用这 方法 ，形成催化剂通过预氧化的钼片渗碳涂料把 它
7、们应用到水煤气变换反应。 本实验是合成纯相的 -Mo2C 未来研究模型催化剂层薄膜。下面我们 介绍 一个两步合成方法。首先， 采用等离子体增强化学气相沉积法（ PECVD）在MoF6/H2/O2 混合物中使 密集的氧化钼薄膜沉积在硅片上。 MoF6 在 这种化学反应中 是很独特，以前的含钼的化合物 的反应是用 Mo（ CO）的 17 18或 MoCl514，19来 化学气相沉积。 用 PECVD 参数来描述氧化物的增长速度和质量 。 使用的PECVD 形成氧化物将 产生 在 更广泛的承印物上。薄膜 通过 TPR 的 催化 条件 转化为 -Mo2C 相。 使用一套分析技术可将整个过程中膜的组成和
8、结构的演变进行了量化 。 2 试验 一氧化氮合成 在 MoF6/H2/O2 混合在一个电容耦合的 PECVD 系统中使 氧化钼薄膜沉积。采用类似 PECVD 反应的化学的方法， 用类似的气体混合物（ WF6/H2/O2） 17，20已成功地应用于合成的电致变色 WO3 的薄膜。 钼六氟化硫 (Acros Organic, 99.5 vol %)的分解容易，但是反应 过程中产生 的氟自由基蚀刻膜是可逆的。为了 解决这一问题，我们添加了氢 的高频电子流 来除去氟原子 形成。还提供氧气过量，以形成 充分的氧化膜。这里描述的所有 方法是在常温下进行的，并且电压 固定在200 W 。使用校准的针阀控制 MoF6 生成 ，而电子质量流量控制器 控制 氧气和氢气流速 。该反应的 沉积 压力范围为 500700毫托取决于机械泵（爱德华兹， e2m40）的控制 。 渗碳
